氨合成是所有生命和许多工业过程的基础,经典Haber-Bosch合成氨过程被称为20世纪最有影响力的发明之一。高成本、苛刻的反应条件,相对较低的反应产率,带来了大量的能源消耗和环境污染问题。利用可持续能源——光能进行合成氨是当今环境及化工领域面临的重要挑战。然而,由于N2分子中的N≡N叁键超高键能(940.95 kJ mol-1)而导致的稳定性,且N2分子的有效活化是驱动N2还原的必要条件。因此,如何提高太阳能驱动下合成氨的效率以及揭示N2分子在材料表界面的活化方式仍是目前面临的巨大挑战。
针对上述关键科学问题,刘宝军副教授课题组通过精准调控具有高密度金属节点和丰富不饱和金属位点的超薄二维金属有机骨架(2D-MOFs)纳米片负载具有各向异性的MXene量子点(Ti3C2-QD),形成了0D/2D MXene-QD/Ni-MOF多重微结功能化材料,系统开展了低维纳米功能化材料的结构形态在太阳能驱动下合成氨效率研究,并利用多种原位在线监测手段和DFT计算方法提取材料表界面与反应过程信息,从分子层面上探究N2在材料表界面反应过程的微观机制,创造性地提出低维纳米功能化材料的结构特性与反应性能间的构效关系。
该研究成果以“0D/2D MXene Quantum Dot/Ni-MOF Ultrathin Nanosheets for Enhanced N2 Photoreduction”为题在线发表于环境与化工领域一区Top期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering(IF = 7.632)。2017级硕士研究生秦疆洲为该论文第一作者,刘宝军副教授和胡霞副教授为通讯作者。该论文是在刘宝军副教授和胡霞副教授的共同指导下完成的。合作者包括香港理工大学工学院Kwok-Ho Lam教授、大连理工大学环境学院李新勇教授,以及西安科技大学地环学院的宋世杰教授。本研究得到了国家自然基金(No. 21703044)等项目的资助。
论文链接:https://dx.doi.org/10.1021/acssuschemeng.0c06388